La biblioteca no se encuentra exactamente abierta a una de las pandas del claustro sino que se accede a ella a través del locutorio que está pegado a la sala capitular en la esquina nordeste. Esta estancia fue al principio un escritorio y se originó como biblioteca a partir de las donaciones particulares del rey Pedro III de Aragón en tiempos del abad Pedro Virgili. Posteriores donaciones y adquisiciones hicieron de esta librería un lugar afamado en la Europa del momento. En el siglo XVII se la conocía con el nombre de Biblioteca de don Pedro Antonio de Aragón, en honor del duque de Segorbe y Cardona (muerto en 1690); este personaje hizo una donación de más de 4.000 volúmenes de los cuales muchos se perdieron con los avatares sufridos por el monasterio durante el siglo XIX, aunque después se recuperaron algunos volúmenes. Se distinguen estos ejemplares por su encuadernación de cordobán rojo y el nombre y armas heráldicas que llevan grabados en oro